L международная выставка-презентация
научных, технических, учебно-методических и литературно-художественных изданий
СПОСОБ НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЙ ИММОБИЛИЗАЦИИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ГИДРОТЕРМАЛЬНЫХ РАСТВОРОВ
| Название | СПОСОБ НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЙ ИММОБИЛИЗАЦИИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ГИДРОТЕРМАЛЬНЫХ РАСТВОРОВ |
|---|---|
| Разработчик (Авторы) | Кузнецов Д.Г., Потапов В.В., Антипин Л.М., Кашпура В.Н., Сердан А.А., Киселев М.Р., Рубин А.А. |
| Вид объекта патентного права | Изобретение |
| Регистрационный номер | 2390861 |
| Дата регистрации | 29.08.2008 |
| Правообладатель | Кузнецов Дмитрий Георгиевич, Потапов Вадим Владимирович, Антипин Лев Михайлович, Кашпура Виталий Николаевич, Сердан Анхель Анхелевич, Киселев Михаил Романович, Рубин Александр Анисимович |
| Медаль имени А.Нобеля |  |
Описание изобретения
Изобретение относится к области экологии, конкретнее к иммобилизации жидких радиоактивных отходов от переработки отработавшего ядерного топлива АЭС, АПЛ, образующихся при утилизации и дезактивации АПЛ и других объектов, связанных с использованием радиоактивных веществ, соединений. Сущность изобретения: способ низкотемпературной иммобилизации жидких радиоактивных отходов (ЖРО) путем перевода компонентов ЖРО в твердую стеклоподобную фазу обработкой их солянокислыми водно-спиртовыми растворами кремнийсодержащих соединений, включающими гидролизаты алкилсиликатов с последующей выдержкой реакционной смеси при температуре 5-60°C, причем в качестве отверждающих компонентов используют водные золи кремнезема, полученные мембранным концентрированием природного гидротермального раствора, а для ускорения отверждения и последующего самопроизвольного формирования однородного материала, самоуплотняющегося при хранении, указанные водные золи используют совместно с водно-спиртовыми солянокислыми гидролизатами алкилсиликатов при рН смеси 1,5-4. Техническим результатом изобретения является самоупрочнение образовавшихся материалов при нормальном хранении, возможность организации нецентрализованной низкотемпературной иммобилизации ЖРО в полевых условиях. 4 табл., 4 ил.
Изобретение относится к области экологии. Конкретнее - к защите природных объектов от загрязнений радиоактивными отходами от отработанного ядерного топлива (ОЯТ). Более конкретно - к защите окружающей среды, природных водных резервуаров (рек, озер и др.) от сбросов сточных вод, содержащих жидкие радиоактивные отходы (ЖРО), образующихся при утилизации и дезактивации атомных подводных лодок (АПЛ), а также других объектов, связанных с использованием радиоактивных веществ и соединений.
Изобретение является способом иммобилизации (отверждения) ЖРО включением в самоотверждающиеся стеклоподобные матричные композиции, или агломераты по методу, применимому в месте нахождения вышеуказанных ЖРО. В составе отверждающей кремнийсодержащей композиции предлагается использовать золи кремнезема, полученные мембранным концентрированием природных гидротермальных растворов, получаемых в процессе добычи водного теплоносителя из продуктивных скважин действующих геотермальных теплоэлектростанций, либо скважин месторождений, не входящих в систему тепло- и энергопроизводства.
Задачей предлагаемого изобретения является установление возможности использования водного золя кремнезема, полученного из гидротермального раствора, для низкотемпературного стеклоформирования с включением в целевую стекломатрицу компонентов ЖРО.
Полученные по предлагаемому способу самопроизвольно образующиеся агломераты формируются при соконденсации силанолов гидролизатов алкилсиликатов и наноразмерных частиц гидротермального кремнезоля. Эти самоупрочняющиеся агломераты при их хранении в обычных условиях продолжают уплотняться, уменьшаясь в размерах. В состав этих агломератов входят в химически связанном виде оксиды элементов - компоненты ЖРО. По предлагаемому способу раствор ЖРО может быть на месте временного хранения, в «полевых» условиях переведен в гелеобразное состояние, самоотвердиться, с получением блока стеклоподобного материала, который при последующем его хранении самоуплотняется, уменьшаясь в размерах. Образовавшаяся после существенного уплотнения стеклоподобная масса (матрица) состоит на 85-95% (в зависимости от времени выдержки) из оксидов кремния и других элементов - компонентов ЖРО. Полученная матрица, включающая радионуклиды ЖРО, обладает физико-химическими и эксплуатационными свойствами (плотность, прочность, химстойкость и др.), делающими ее значительно более удобной и безопасной для последующих операций (транспортировки, переработки, временного или окончательного захоронения в могильниках, и т.д.).
Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому изобретению (способ-прототип) является процесс формирования стеклоподобных масс [Yoldas В. Journ. Mater.-Sci., 1977, 12: 1203-1208; Journ. Mater. Sci., 1979, 14,: 1843-1849; New process breaks old Glass: Theory, New Scientist, 1980, June 26, p.396] при нормальных условиях. Недостатком прототипа является получение основного стеклоформирующего ингредиента для «холодного» стеклообразования только лишь из источника одного генезиса - из гидролизатов алкилсиликатов.
Суть предлагаемого способа выглядит так. В предлагаемом изобретении установлено, что гидролизаты алкилсиликатов, наноразмерные частицы кремнезема гидротермального золя и растворенные соли ЖРО в кислой (рН ~ 1,5-4) водно-спиртовой среде образуют неорганический пространственно структурированный силоксановый сополимер. Формирование этого сополимера - соконденсация по силоксановым группам - происходит с образованием стеклоподобной структуры при температурах 5-60°С. Образование сополимера происходит постадийно: - сначала с увеличением вязкости взаимодействующих реагентов, последующим их самопроизвольным отверждением - уменьшением объема сформировавшейся в процессе синтеза монолитной стеклоподобной массы - твердого тела. В результате спонтанно протекающих процессов соконденсации образуется стеклообразный, прозрачный в тонком слое - до 2-5 мм - материал. Последний может быть монолитным (матовое стекло) и содержит неорганические компоненты радиоактивных отходов (РАО). Материал формируется без термообработки в течение от нескольких часов до нескольких суток. Полученный твердый продукт стабилен при хранении в воздушной атмосфере.
Нами обнаружено, что химическая природа нового потенциально наиболее распространенного, дешевого и доступного сырья для стеклоформирования - гидротермального кремнезоля (наноразмерные частицы радиусом от 5 до 50 нм, характер поверхностных силанольных групп, заданный генезисом этого кремнезоля) - позволяет использовать его совместно с гидролизатами алкилсиликатов для самопроизвольного стеклоформирования в нормальных условиях.
Использование для самообразования стекломассы водных золей диоксида кремния, в т.ч. гидротермального генезиса совместно с солями металлов и гидролизатами алкилсиликатов ранее не было известно. Возможность самообразования стеклоподобной массы из наноразмерных частиц радиусом от 5 до 50 нм SiO2 - гидротермального кремнезоля, гидролизатов алкилсиликатов и солей металлов впервые установлена в предлагаемом изобретении и не являлась заранее прогнозируемой. Факт низкотемпературного самообразования стекломассы, в составе которой имеется SiO2 гидротермального генезиса - факт неожиданный.
Формула изобретения
Способ низкотемпературной иммобилизации жидких радиоактивных отходов (ЖРО) путем перевода компонентов ЖРО в твердую стеклоподобную фазу обработкой их соляно-кислыми водно-спиртовыми растворами кремнийсодержащих соединений, включающими гидролизаты алкилсиликатов с последующей выдержкой реакционной смеси при температуре 5-60°С, отличающийся тем, что в качестве отверждающих компонентов используют водные золи кремнезема, полученные мембранным концентрированием природного гидротермального раствора, а для ускорения отверждения и последующего самопроизвольного формирования однородного материала, самоуплотняющегося при хранении, указанные водные золи используют совместно с водно-спиртовыми соляно-кислыми гидролизатами алкилсиликатов при рН смеси 1,5-4.
Медаль Альфреда Нобеля