L международная выставка-презентация
научных, технических, учебно-методических и литературно-художественных изданий

СПОСОБ НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЙ ИММОБИЛИЗАЦИИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ГИДРОТЕРМАЛЬНЫХ РАСТВОРОВ


НазваниеСПОСОБ НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЙ ИММОБИЛИЗАЦИИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ГИДРОТЕРМАЛЬНЫХ РАСТВОРОВ
Разработчик (Авторы)Кузнецов Д.Г., Потапов В.В., Антипин Л.М., Кашпура В.Н., Сердан А.А., Киселев М.Р., Рубин А.А.
Вид объекта патентного праваИзобретение
Регистрационный номер 2390861
Дата регистрации29.08.2008
ПравообладательКузнецов Дмитрий Георгиевич, Потапов Вадим Владимирович, Антипин Лев Михайлович, Кашпура Виталий Николаевич, Сердан Анхель Анхелевич, Киселев Михаил Романович, Рубин Александр Анисимович
Медаль имени А.Нобеля

Описание изобретения

Изобретение относится к области экологии, конкретнее к иммобилизации жидких радиоактивных отходов от переработки отработавшего ядерного топлива АЭС, АПЛ, образующихся при утилизации и дезактивации АПЛ и других объектов, связанных с использованием радиоактивных веществ, соединений. Сущность изобретения: способ низкотемпературной иммобилизации жидких радиоактивных отходов (ЖРО) путем перевода компонентов ЖРО в твердую стеклоподобную фазу обработкой их солянокислыми водно-спиртовыми растворами кремнийсодержащих соединений, включающими гидролизаты алкилсиликатов с последующей выдержкой реакционной смеси при температуре 5-60°C, причем в качестве отверждающих компонентов используют водные золи кремнезема, полученные мембранным концентрированием природного гидротермального раствора, а для ускорения отверждения и последующего самопроизвольного формирования однородного материала, самоуплотняющегося при хранении, указанные водные золи используют совместно с водно-спиртовыми солянокислыми гидролизатами алкилсиликатов при рН смеси 1,5-4. Техническим результатом изобретения является самоупрочнение образовавшихся материалов при нормальном хранении, возможность организации нецентрализованной низкотемпературной иммобилизации ЖРО в полевых условиях. 4 табл., 4 ил.

Изобретение относится к области экологии. Конкретнее - к защите природных объектов от загрязнений радиоактивными отходами от отработанного ядерного топлива (ОЯТ). Более конкретно - к защите окружающей среды, природных водных резервуаров (рек, озер и др.) от сбросов сточных вод, содержащих жидкие радиоактивные отходы (ЖРО), образующихся при утилизации и дезактивации атомных подводных лодок (АПЛ), а также других объектов, связанных с использованием радиоактивных веществ и соединений.

Изобретение является способом иммобилизации (отверждения) ЖРО включением в самоотверждающиеся стеклоподобные матричные композиции, или агломераты по методу, применимому в месте нахождения вышеуказанных ЖРО. В составе отверждающей кремнийсодержащей композиции предлагается использовать золи кремнезема, полученные мембранным концентрированием природных гидротермальных растворов, получаемых в процессе добычи водного теплоносителя из продуктивных скважин действующих геотермальных теплоэлектростанций, либо скважин месторождений, не входящих в систему тепло- и энергопроизводства.

Задачей предлагаемого изобретения является установление возможности использования водного золя кремнезема, полученного из гидротермального раствора, для низкотемпературного стеклоформирования с включением в целевую стекломатрицу компонентов ЖРО.

Полученные по предлагаемому способу самопроизвольно образующиеся агломераты формируются при соконденсации силанолов гидролизатов алкилсиликатов и наноразмерных частиц гидротермального кремнезоля. Эти самоупрочняющиеся агломераты при их хранении в обычных условиях продолжают уплотняться, уменьшаясь в размерах. В состав этих агломератов входят в химически связанном виде оксиды элементов - компоненты ЖРО. По предлагаемому способу раствор ЖРО может быть на месте временного хранения, в «полевых» условиях переведен в гелеобразное состояние, самоотвердиться, с получением блока стеклоподобного материала, который при последующем его хранении самоуплотняется, уменьшаясь в размерах. Образовавшаяся после существенного уплотнения стеклоподобная масса (матрица) состоит на 85-95% (в зависимости от времени выдержки) из оксидов кремния и других элементов - компонентов ЖРО. Полученная матрица, включающая радионуклиды ЖРО, обладает физико-химическими и эксплуатационными свойствами (плотность, прочность, химстойкость и др.), делающими ее значительно более удобной и безопасной для последующих операций (транспортировки, переработки, временного или окончательного захоронения в могильниках, и т.д.).

Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому изобретению (способ-прототип) является процесс формирования стеклоподобных масс [Yoldas В. Journ. Mater.-Sci., 1977, 12: 1203-1208; Journ. Mater. Sci., 1979, 14,: 1843-1849; New process breaks old Glass: Theory, New Scientist, 1980, June 26, p.396] при нормальных условиях. Недостатком прототипа является получение основного стеклоформирующего ингредиента для «холодного» стеклообразования только лишь из источника одного генезиса - из гидролизатов алкилсиликатов.

Суть предлагаемого способа выглядит так. В предлагаемом изобретении установлено, что гидролизаты алкилсиликатов, наноразмерные частицы кремнезема гидротермального золя и растворенные соли ЖРО в кислой (рН ~ 1,5-4) водно-спиртовой среде образуют неорганический пространственно структурированный силоксановый сополимер. Формирование этого сополимера - соконденсация по силоксановым группам - происходит с образованием стеклоподобной структуры при температурах 5-60°С. Образование сополимера происходит постадийно: - сначала с увеличением вязкости взаимодействующих реагентов, последующим их самопроизвольным отверждением - уменьшением объема сформировавшейся в процессе синтеза монолитной стеклоподобной массы - твердого тела. В результате спонтанно протекающих процессов соконденсации образуется стеклообразный, прозрачный в тонком слое - до 2-5 мм - материал. Последний может быть монолитным (матовое стекло) и содержит неорганические компоненты радиоактивных отходов (РАО). Материал формируется без термообработки в течение от нескольких часов до нескольких суток. Полученный твердый продукт стабилен при хранении в воздушной атмосфере.

Нами обнаружено, что химическая природа нового потенциально наиболее распространенного, дешевого и доступного сырья для стеклоформирования - гидротермального кремнезоля (наноразмерные частицы радиусом от 5 до 50 нм, характер поверхностных силанольных групп, заданный генезисом этого кремнезоля) - позволяет использовать его совместно с гидролизатами алкилсиликатов для самопроизвольного стеклоформирования в нормальных условиях.

Использование для самообразования стекломассы водных золей диоксида кремния, в т.ч. гидротермального генезиса совместно с солями металлов и гидролизатами алкилсиликатов ранее не было известно. Возможность самообразования стеклоподобной массы из наноразмерных частиц радиусом от 5 до 50 нм SiO2 - гидротермального кремнезоля, гидролизатов алкилсиликатов и солей металлов впервые установлена в предлагаемом изобретении и не являлась заранее прогнозируемой. Факт низкотемпературного самообразования стекломассы, в составе которой имеется SiO2 гидротермального генезиса - факт неожиданный.

Формула изобретения

Способ низкотемпературной иммобилизации жидких радиоактивных отходов (ЖРО) путем перевода компонентов ЖРО в твердую стеклоподобную фазу обработкой их соляно-кислыми водно-спиртовыми растворами кремнийсодержащих соединений, включающими гидролизаты алкилсиликатов с последующей выдержкой реакционной смеси при температуре 5-60°С, отличающийся тем, что в качестве отверждающих компонентов используют водные золи кремнезема, полученные мембранным концентрированием природного гидротермального раствора, а для ускорения отверждения и последующего самопроизвольного формирования однородного материала, самоуплотняющегося при хранении, указанные водные золи используют совместно с водно-спиртовыми соляно-кислыми гидролизатами алкилсиликатов при рН смеси 1,5-4.

   

Изобретение "СПОСОБ НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЙ ИММОБИЛИЗАЦИИ ЖИДКИХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ГИДРОТЕРМАЛЬНЫХ РАСТВОРОВ" (Кузнецов Д.Г., Потапов В.В., Антипин Л.М., Кашпура В.Н., Сердан А.А., Киселев М.Р., Рубин А.А.) отмечено юбилейной наградой (25 лет Российской Академии Естествознания)
Медаль Альфреда Нобеля